Der Name der Handschrift steht in engster Beziehung zu ihrem Auftraggeber, Landgraf Hermann I. von Thüringen und Hessen (Regierungszeit 1190 - 1217). Sein Bildnis und jenes seiner zweiten Gemahlin Sophie, aus dem Geschlecht der Wittelsbacher, findet sich an prominenter Stelle der Handschrift. Hermann galt als rücksichtsloser Politiker, der als erster deutscher Fürst eine gewisse Autonomie der landesfürstlichen Gewalt gegenüber dem Reichsoberhaupt durchzusetzen versuchte. Zugleich war er ein hochgebildeter Förderer der Künste und Wissenschaften.
Anlage und Gliederung der um 1211 / 13 entstandenen Handschrift entsprechen dem für Psalterhandschriften üblichen Schema: Um die Psalmen gruppieren sich ein Kalendarium, den Psalmen oft zugeordnete Lieder des alten und neuen Testaments (Cantica), die Allerheiligenlitanei und das Totenoffizium. Praktisch alle Anfangsbuchstaben sind als goldene Majuskeln abgesetzt, die durch blaue, blattwerkartige Federzeichnungen noch bereichert werden. Einige Psalmen sind darüber hinaus noch durch kunstvoll verschlungene Initialen hervorgehoben, die bis halbseitige Größe erreichen können. Sie alle stehen auf Goldgrund, der mit Rot unterlegt ist. Neben diesem variantenreichen Initialschmuck – keine Initiale gleicht der anderen, jede Form scheint neu erfunden – sind es die acht ganzseitigen Minaturen, vor allem mit Szenen aus dem Leben Jesu, die dem Landgrafenpsalter den Eindruck von Pracht und Kostbarkeit verleihen. Es sind die sorgfältige Zeichnung der Figuren, die feine Modellierung der Körper mittels farbiger Abstufungen, das dekorative Farbenspiel und die überreiche Verwendung von Gold, die den Bild- und Initialschmuck das Werk so wertvoll erscheinen lassen.